매우 선택적인 포스트를 위한 홀리 그래핀 프레임워크

Scientific Reports 6권, 기사 번호: 21537(2016) 이 기사 인용

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대기 중 CO2 농도는 화석 연료의 연소 증가에 따라 계속해서 빠르게 증가하여 지구 기후 변화에 영향을 미칩니다. 지구 온난화의 영향을 완화하기 위해서는 비용 효율적이고 에너지 효율적인 CO2 포집을 위한 신소재 개발이 매우 중요합니다. 그래핀 기반 다공성 물질은 연도 가스에서 CO2를 선택적으로 제거하기 위한 새로운 종류의 고체 흡착제입니다. 여기에서 우리는 조정 가능한 다공성과 기공 형상을 갖춘 3차원 구멍이 있는 그래핀 프레임워크를 생성하고 고성능 CO2 흡착제로서의 적용을 입증하는 간단하고 확장 가능한 접근 방식을 보고합니다. 이러한 구멍이 많은 그래핀 매크로구조는 원래의 대응물에 비해 상당히 향상된 비표면적과 기공 부피를 나타내며, 고유한 소수성과 우수한 중량 저장 용량, 빠른 제거 기능, 우수한 사이클링으로 인해 연소 후 CO2 흡착 시스템에 효과적으로 사용될 수 있습니다. 안정성 및 중간 정도의 초기 등방성 열. 또한 석탄 연소 발전소의 건조 배기 가스 흐름에서 포집하는 것과 관련된 조건에서 N2에 비해 매우 높은 CO2 선택도를 달성할 수 있으며, 이는 장기간 격리 및/또는 다운스트림 활용을 위해 고순도 CO2를 회수할 수 있는 가능성을 시사합니다. 응용 프로그램.

전 세계 대기 중 CO2의 연간 평균 농도는 산업화 이전 수준인 약 280ppm에서 2013년 400ppm으로 크게 증가했습니다1. 화석 연료의 연간 연소량이 계속 증가할 것으로 예상됨에 따라 더욱 증가할 것으로 예상됩니다. 증가하는 인구의 급증하는 에너지 수요를 신속하게 충족시키기 위해. 지구 기후 변화에 기여하기 때문에 대기로 유입되는 CO2의 양을 줄이기 위해 막대한 노력을 기울여야 합니다2. 광범위한 첨단 에너지 기술 포트폴리오의 개발 및 배치가 대기 CO2 농도의 안정화를 가져오는 가장 효과적이고 지속 가능한 접근 방식이 될 것이라는 광범위한 합의가 있습니다1. 에너지 효율성 향상과 재생 가능 에너지 자원의 사용 증가는 이 포트폴리오의 장기적인 제안3인 반면, 탄소 포집, 활용 및 저장(CCUS)은 인위적 에너지 관련 CO2 배출을 완화하기 위한 단기 및 중기적 기술 옵션입니다4,5,6 . 화석 연료 발전소에서 CO2를 포집하기 위해 현재 연구 중인 다양한 전략(예: 연소 전, 연소 후 및 순산소 연소)과 수많은 기술(예: 흡수, 흡착, 막 분리 및 극저온 증류) 및 기타 대규모 산업 자원1,7, 다공성 흡착제를 사용한 연소 후 포집은 단순성과 비용 효율성으로 인해 유망한 솔루션을 구성합니다8. 다양한 다공성 고체가 광범위하게 조사되었으며, 그중 다공성 탄소는 풍부한 다공성과 제조 용이성으로 인해 연소 후 CO2 포집 시스템에 배치하기에 특히 적합합니다8.

에어로겔, 하이드로겔, 폼, 스폰지 및 나노메시와 같은 3차원(3D) 그래핀 기반 프레임워크(3D-GF)는 중요한 새로운 종류의 다공성 탄소 재료로, 에너지 관련 응용 분야에서 점점 더 많은 관심을 끌고 있습니다9,10. 독특하고 지속적으로 상호 연결된 네트워크로 인해 3D-GF는 접근 가능한 넓은 표면적, 높은 기공 부피, 탁월한 안정성, 우수한 유연성 및 적절한 기계적 강도를 나타냅니다. 따라서 이러한 물질은 화석 연료 연소로 인해 발생하는 CO2를 포집하기 위한 강력한 흡착제 역할도 할 수 있습니다. 예를 들어, 수열 공정을 통해 산화 그래핀 시트의 자기 조립으로 만들어진 그래핀 하이드로겔은 3차원 다공성 구조, 높은 비표면적(530 m2 g−1) 및 큰 기공 부피(0.66 cm3 g−1)를 가졌습니다. , 결과적으로 CO2 흡착 및 분리 응용 분야에 대한 큰 가능성을 보여주었습니다13. 그러나 이러한 3D-GF에는 일반적으로 잘 정의된 중간 기공 및/또는 미세 기공이 부족하여 기공 네트워크를 통한 물질 전달 및 가스 확산의 효율성을 실질적으로 제한할 수 있습니다. 따라서 구멍이 많은 그래핀 나노시트를 거시적인 3D 상호 연결된 네트워크 구조에 통합하여 계층적 다공성 3D-GF를 개발하는 것이 매우 바람직합니다.

90°) correspond to low surface wettability (hydrophobic)29. As can be seen from Supplementary Fig. 5, the HGFs exhibited poor wetting with water contact angle greater than 130°. The strong hydrophobicity can be attributed to the surface roughness induced by the morphology of HGFs./p>130°) due to their surface roughness and porosity, thus avoiding the co-adsorption of moisture while retaining a high adsorption capacity for CO2 under flue gas conditions. This also represents a conspicuous improvement over zeolites, which are essentially hydrophilic, as well as MOFs, in which the metal–ligand bond is susceptible to hydrolysis and can lead to the collapse of the framework structure upon contact with moist flue gas43. Consequently, our HGFs maintained a maximum adsorption uptake of up to 2.11 mmol g−1 at 1 bar of dry CO2. While recent research studies on CO2 adsorption have focused extensively on achieving ever higher equilibrium adsorption capacities with little or no attention to adsorption kinetics61, we have investigated the rate of CO2 uptake in detail. This is because a high equilibrium uptake does not necessarily translate to a better cyclic adsorption performance as it leads to a longer breakthrough time61, which in turn implies a smaller number of cycles for the same gas throughput. Such a possibility arises because switching from adsorption to desorption is carried out when the outlet concentration increases to a certain fraction of the feed concentration61. Therefore, although some zeolites and many MOFs exhibit higher CO2 adsorption capacity than our developed HGF adsorbent, their long breakthrough time is likely to result in extended adsorption periods as well as a reduction of the operating efficiency, ultimately compromising the overall productivity and economics of the CO2 capture process. In contrast, the moderate CO2 capture capacity of our HGFs together with their rapid kinetics suggests that CO2 can be effectively separated from flue gas streams while operating with short adsorption cycle times. This attribute would indeed be beneficial for practical industrial applications. Moreover, the adsorption capacity and the structural integrity of HGFs were preserved through multiple adsorption/desorption cycles, demonstrating the stability of these holey graphene macrostructures for long-term cyclic operation. Furthermore, our comparison of CO2 over N2 selectivity for various adsorbents under conditions representative of those encountered in coal-fired power plants, reveals the exceptionally superior performance of our HGFs in removing CO2 from post-combustion flue gas mixtures. The desorbed CO2 concentration could reach above 93%, which is economically advantageous for subsequent utilization as a feedstock in the chemical industry or permanent storage in deep underground geological formations. Most importantly, the energy input required to regenerate the spent HGFs is low as inferred from the moderate initial isosteric heat of –30.78 kJ mol−1, reflecting an energy-efficient CO2 adsorbent. Nevertheless, flue gases from power plants also contain other trace combustion by-products (such as CO, NOX, and SOX) which may affect the CO2/N2 separation performance through competitive adsorption. Hence, further investigations need to be conducted with simulated flue gas mixtures for fully evaluating the effectiveness of our developed HGFs for deployment within real-world CO2 capture systems./p>